ИСТИНА

Целью данной работы являлось разработка натрий-алюмо-железо-фосфатных (НАЖФ) стекломатериалов для иммобилизации ВАО, обладающих высокой кристаллизационной и химической устойчивостью и пригодных для окончательного захоронения. Изучено влияние редкоземельных (РЗЭ)и трансурановых элементов(ТУЭ) на фазовый состав, анионный мотив стеклоподобных НАЖФ образцов и определено их валентное состояние. Определена гидролитическая устойчивость наиболее кристаллизационно-устойчивых образцов. Установлено, что включение РЗЭ до 9,1 масс.% и урана до 33,4 масс. % не ухудшает гидролитическую устойчивость закалённых стёкол. В то же время показано,что устойчивость отожжённых НАЖФ стёкол снижается по сравнению с закалёнными стёклами (2-40 раз), что обусловлено образованием легкорастворимых фаз смешанных фосфатов (Na3(Al,Fe)2(PO4)3). При этом скорости выщелачивания РЗЭ не изменяются, что объясняется образованием фаз со структурой монацита или ксенотима. Установлено, что все изученные образцы НАЖФ стекол, полученные при закалке расплавов и содержавшие до 50 масс.% оксидов урана, были рентгеноаморфны и не содержали следов кристаллических фаз. Установлено, что с увеличением содержания оксидов урана в стекле возрастает доля U(V), а при 35 и более, доминирует U(VI) в виде ионов уранила. Скорости выщелачивания ТУЭ из образцов НАЖФ стекла в соответствии с ГОСТ Р 52126-2003 на 30-е сутки составляют для Np, Pu и Am (г/(см2∙сут): 2,7х10-8; 4,0х10-9 и 3,8х10-9, соответственно, что значительно ниже требуемых нормативных значений для стёкол с ВАО (для Pu-239 – не более 10-7г/см2сут). Исследование частично выполнено при финансовой поддержке РФФИ в рамках научного проекта № 18-33-00554 мол_а.