ИСТИНА |
Войти в систему Регистрация |
|
ИПМех РАН |
||
Боросиликатные стекла во всем мире являются перспективной матрицей для иммобилизации средне- и высокоактивных отходов (ВАО) В связи с этим разрабатываются составы стекол, отвечающие ряду требований [1]. Упрощенные составы ВАО (в пересчете на оксиды, масс.%): Cs2O – 8,14; BaO – 5,64; SrO – 3,63; Y2O3 - 1,7; ZrO2 – 8,23; Mo2O3 – 1,25; RuO2 – 6,2; REE2O3 – 34,54 (Nd2O3); NiO – 0,5; Fe2O3 – 1,1; Cr2O3 – 3,13; Na2O – 14,64.( в скобках - оксиды–имитаторы ВАО). Составы стекол с имитаторами ВАО (в масс. %): (1) ВАО–20; B2O3 – 19,6; SiO2–44; K2O – 10; Na2O – 6,4. (2) ВАО–25; B2O3–18,375; SiO2 – 41,25; K2O–9,375; Na2O – 6. (3) ВАО – 30; B2O3 – 17,15; SiO2 – 38,5; K2O – 8,75; Na2O – 5,6. (4) ВАО – 35; B2O3 – 15,925; SiO2 – 35,75; K2O – 8,125; Na2O – 5,2. Стекла варили при температуре 1200 оС и выдерживали 1 ч, затем часть каждого расплава выливали на металлический лист (закалка), остальное охлаждали в тиглях в остывающей печи (отжиг). По данным рентгенофазового анализа полученные закалкой и отжигом образцы были подвержены частичной кристаллизации. На поверхности и в объеме найдены 2 кристаллические фазы: бадделеит (ZrO2) и кварц (SiO2). Бадделеит является продуктом кальцинации ВАО, а кварц – продуктом неполного растворения кремнезема в боросиликатном расплаве. По данным ИК спектроскопии при увеличении содержания имитатора ВАО от 20 до 35 масс.% максимумы полос поглощения в диапазонах 850-1250 см-1 и 700-800 см-1 незначительно смещаются в сторону меньших волновых чисел, демонстрируя повышение доли тетраэдров SiO4 с меньшим числом мостиковых ионов кислорода, что указывает на общее понижение степени связности структурной сетки стекла. Скорости выщелачивания ионов натрия, определенные по ГОСТ Р 52126-2003, составляют (515)10-6 г/(см2сут) для стекол с 20-30 масс.% оксидов ВАО и (3-6)х10-5 г/(см2сут) для стекол с более 30 масс.% оксидов ВАО. Литература [1]. S.V. Stefanovsky, S.V. Yudintsev, R. Giere, G.R. Lumpkin. Nuclear Waste Forms // Energy, Waste and the Environment: a Geological Perspective. Geological Society, London. 2004. V.236. p. 37-63.