ИСТИНА

Одним из востребованных направлений современной науки являются исследования в области топливных элементов. Несмотря на очевидные успехи, существует ряд проблем, среди которых можно выделить относительно невысокую скорость реакции восстановления молекулярного кислорода. Приемлемых скоростей реакции можно достичь при использовании катализаторов на основе дорогостоящих металлов платиновой группы. В последние годы ведется активная научно-исследовательская работа, направленная на поиск альтернативных каталитических систем, в частности, на основе металл-несодержащих органических молекул, что позволило бы снизить стоимость изготовления топливных элементов. Основной идеей нашей работы является применение водородсодержащих производных фуллеренов, которые могут выступать катализаторами восстановления кислорода. В ранней работе экспериментально установлено, что в присутствии производного фуллерена C60CF2H2 происходит электрокаталитическое восстановление молекулярного кислорода. Важно, что анионная форма данного соединения вступает в реакцию протонирования в присутствии слабых кислот, например, воды, регенерируя исходное соединение. Целью данной работы стало изучение родственного соединения, C60CF3H, как перспективного катализатора восстановления молекулярного кислорода. C60CF3H был синтезирован по литературной методике и охарактеризован рядом физико-химических методов анализа. Его строение впервые определено методом РСА благодаря сокристаллизации с октаэтилпорфирином никеля(II), который затормаживает вращение фуллереновой молекулы в кристалле. Электрохимические свойства C60(CF3)H были исследованы методом циклической вольтамперометрии. С использованием квантово-химических расчетов методом функционала плотности проведена оценка CH-кислотности ряда водородсодержащих производных фуллеренов. Кроме того, данное соединение было апробировано в качестве фотокатализатора восстановления молекулярного кислорода. Для этого впервые было собрано устройство с объемным гетеропереходом на основе коммерчески доступного донорного полимера – поли(3-гексилтиофена) (P3HT) и синтезированного C60CF3H, позволяющее оценить фотокаталитическую активность C60CF3H в реакции восстановления молекулярного кислорода. Экспериментально было установлено улучшение каталитической активности в среднем на 40% в сравнении с имеющимися на сегодняшний день литературными данными по металл-несодержащими органическими катализаторами.