ИСТИНА

Высококачественные топлива в настоящее время очень востребованы, и спрос на них неуклонно растет. Однако существует проблема соблюдения норм дизельного топлива по цетановому числу и содержанию полиароматических углеводородов. Гидрирование полиароматических соединений может частично решить проблему и снизить содержание полиароматических соединений, но получение нафтеновых веществ не решает проблему цетанового числа, поэтому следует применять процесс раскрытия цикла [1]. Сравнение цетановых чисел различных углеводородов показывает, что наиболее предпочтительными являются линейные алканы. При этом существенную роль играет длина углеродной цепи: чем длиннее цепь, тем выше цетановое число. Поэтому необходимо создать высокоактивные и селективные катализаторы реакции раскрытия цикла для улучшения цетанового числа дизельного топлива. Для исследования процесса раскрытия цикла используют различные циклические углеводороды: в основном декалин, но также тетралин, пергидроиндан, метилциклогексан и др. В качестве модельной реакции раскрытия цикла можно использовать циклогексан, так как молекула циклогексана является простейшим циклическим углеводородом с хорошей стабильностью [1]. Катализаторы, применяемые в реакции раскрытия цикла, могут быть монофункциональными кислотными катализаторами или металлическими катализаторами, нанесенными на кислые или некислотные носители с образованием бифункциональных или монофункциональных металлических катализаторов соответственно. Несмотря на попытки использования катализаторов, не содержащих благородных металлов, наиболее активными и селективными до сих пор остаются катализаторы на основе Ir, Rh, Ru и Pt. Оценке влияния природы носителя на каталитическую активность посвящено большое количество работ: обычно применяются традиционные носители, такие как цеолитные материалы или пористый оксид алюминия, кремнезем или диоксид титана [2]. Доказано, что определенную роль в этом процессе играют как кислотные центры носителя, так и металлические центры. Сообщалось, что кислотные центры средней силы благоприятствуют процессу раскрытия цикла наряду с изомеризацией и крекингом, однако процесс крекинга играет существенную роль в том случае, когда в цеолите присутствуют сильные кислотные центры [1]. Настоящая работа направлена на приготовление Rh-содержащих катализаторов на основе оксида циркония, их физико-химическую характеристику и каталитические испытания в реакции раскрытия циклогексанового цикла с целью изучения влияния носителя на каталитическую активность и селективность в отношении определенных продуктов. В работе изучено влияние способа нанесения частиц родия на носитель ZrO2 – по влагоемкости, из избытка, осаждением мочевиной, core-shell. Образцы были исследованы методами СЭМ-РСМА, РФА, по результатам которых был определен качественный и количественный состав поверхностных слоев катализаторов. Синтезированные катализаторы были исследованы в реакции раскрытия цикла циклогексана. На основании каталитических экспериментов было установлено, что носитель оказывает влияние на каталитическую активность катализатора. Показано, что наибольший выход н-гексана удалось достичь при использовании катализатора, приготовленного методом core-shell при температуре 325 °С – 17,3%.