Формы нахождения тяжелых естественных радионуклидов в лесных почвах Центральной РоссииНИР

Speciation of heavy natural radionuclides in forest soils of Central Russia

Источник финансирования НИР

грант РФФИ

Этапы НИР

# Сроки Название
1 1 января 2018 г.-31 декабря 2018 г. Этап 2018 года
Результаты этапа: 1. При извлечении разных форм нахождения естественных радионуклидов с использованием методов последовательной экстракции Павлоцкой и Tessier получены плохо сопоставимые результаты. Метод Tessier показывает большее содержание доступных растениям соединений и большее содержание подвижных соединений, чем метод Павлоцкой. Преимуществом метода Tessier является то, что он предусматривает селективное выделение радионуклидов, связанных с органическим веществом, в то время как в методе Павлоцкой связанные с органическим веществом радионуклиды попадают в состав подвижной и кислоторастворимой фракций. В то же время, в методе Tessier не предусмотрено выделение водорастворимых соединений, являющихся наиболее доступной и подвижной частью содержащегося в почве запаса радионуклидов. Кроме того, в методе Tessier не предусмотрено выделение соединений, связанных с кристаллическими оксидами железа и алюминия, что не позволяет в полной мере оценить поведение естественных радионуклидов. Подготовленная по материалам проведенного исследования статья принята к публикации в журнал «Радиационная биология. Радиоэкология». 2 В темно-серой лесной почве дубравы (Тульская область) выявлено увеличение удельной активности 226Ra, 232Th, 40K в верхнем 0–10 см слое горизонта А, сопряженное с накоплением гумуса и биогенной аккумуляцией подвижных форм калия и фосфора, а также зафиксирован вынос 226Ra из средней части профиля. Выявлена положительная корреляционная связь между удельной активностью 226Ra и суммой обменных оснований Са2+ и Mg2+ в горизонтах А, А(АЕ), АВ и нижележащих горизонтах В1, В2, В3, указывающая на сопряженное поведение этих элементов-аналогов. Отмечен вынос 232Th из горизонта А(АЕ) и накопление в горизонте АВ в условиях локального оподзоливания в темно-серой лесной почвы березняка. По материалам исследования подготовлена и подана в редакцию журнала «Вестник Московского университета. Серия 17: Почвоведение» статья. 3. Показано, что дерново-подзолистой поверхностно-оглеенной почве доступность 226Ra и его подвижность в почвенном профиле существенно выше, чем 232Th. Впервые показано, что сегрегационные железистые конкреции, формирующиеся в элювиальных горизонтах болотно-подзолистых почв при периодическом переувлажнении поверхностными водами и чередовании восстановительных и окислительных условий, оказывают слабое влияние на подвижность 226Ra, но существенно снижают подвижность 232Th, значительная часть которого прочно фиксируется внутри кристаллических решеток новообразованных минералов. По материалам исследования подготовлена и подана в редакцию журнала «Вестник Московского университета. Серия 17: Почвоведение» статья. 4. Получены новые оригинальные данные о формах нахождения 226Ra, 238U и 232Th в дерново-подзолистой легкосуглинистой почве на покровном суглинке, подстилаемом опесчаненной мореной (Московская область) и светло-серой лесной среднесуглинистой почве на покровном суглинке (Тульская область). Показано, что радионуклиды формируют следующий ряд миграционной способности: 226Ra > 238U > 232Th. Характер распределения по формам нахождения для исследованных радионуклидов в почвах различается. В дерново-подзолистой почве «подвижный» 226Ra существует в обменной форме, а в серой лесной почве – преимущественно в составе собственно «подвижной» формы нахождения. «Подвижный» 238U в обеих почвах сосредоточен в собственно «подвижной» фракции, содержащей радионуклид, ассоциированный с оксидами Mn, легко окисляемыми органическими соединениями и (частично) с аморфными оксидами Fe и Al. Для 232Th сумма «подвижных» фракций невелика в обеих исследованных почвах. Большую роль играют фракция, связанная с органическим веществом, и кислоторастворимая фракция, в состав которой входят аморфные (частично) и кристаллические оксиды Fe и Al. 5. Проведено полевое почвенное обследование незагрязненных тяжелыми естественными радионуклидами целинных дерново-подзолистых почв разной степени глееватости, развитых на разных почвообразующих породах (4 площадки), болотно-подзолистой почвы (1 площадка) и серых лесных почв (2 площадки). Все отобранные почвенные пробы подготовлены к проведению лабораторных анализов основных почвенных свойств и определению форм нахождения тяжелых естественных радионуклидов. Во всех почвенных пробах проведено гамма-спектрометрическое определение активностей 226Ra, 232Th и 40K. Проведенное исследование показало, что удельные активности 226Ra и 232Th не превышают уровней содержания этих радионуклидов в почвах Европейской Части России. В дерново-подзолистых и болотно-подзолистой почвах распределение 226Ra и 232Th в целом имеет элювиально-иллювиальный характер. В серых лесных почвах распределение 226Ra и 232Th относительно равномерное. В целом распределения 226Ra и 232Th во всех исследованных почвах имеют сопряженный характер. Для них зафиксирован положительный статистически значимый (р=0,05) коэффициент корреляции Спирмена, составляющий 0,84. При рассмотрении отдельно дерново-подзолистых почв этот показатель еще выше – 0,92, а для серых лесных почв несколько ниже – 0,70.
2 1 января 2019 г.-31 декабря 2019 г. этап 2019 года
Результаты этапа: Проведены химико-аналитические исследования содержания и форм нахождения естественных радионуклидов (ЕРН) в почвенных пробах, отобранных в предыдущие годы в незагрязненных тяжелыми естественными радионуклидами целинных лесных почвах, пахотных почвах и почвах урбоэкосистем. Определены типы распределения 226Ra, 232Th, 40K в профилях природных и техногенно-нарушенных дерново-подзолистых, дерново-подзолисто-глеевых, агродерново-подзолистых почв и стратоземов, изученных в Солнечногорском и Раменском районах Московской области. Выявлена сопряженность профильных распределений естественных радионуклидов. Результаты корреляционного анализа показывают статистически значимые (р=0.05) положительные коэффициенты корреляции между 226Ra, 232Th, 40K во всех профилях дерново-подзолистых почв, стратоземов и агростратоземе. С помощью дисперсионного анализа определялись факторы, влияющие на варьирование удельных активностей радионуклидов во всех исследованных почвенных профилях. Результаты дисперсионного анализа показывают, что глубина пробоотбора статистически значимо (р=0.05) влияет на полученные значения удельных активностей 232Th в исследованных почвах. Результаты дисперсионного анализа показывают, что такие факторы, как тип почвы и экосистемы (лесные, агро-, урбо-) не оказывают статистически значимого (р=0.05) влияния на полученные значения удельных активностей ЕРН. Наиболее важным фактором, определяющим уровни удельных активностей ЕРН в изученных почвах, выступил район исследования, обусловливающий различия в составе почвообразующих и подстилающих пород. Получены новые оригинальные данные о формах нахождения 226Ra, 238U и 232Th в дерново-подзолистой мелкая глубоко осветленной ненасыщенной средне гумусированной среднесуглинистой почве на покровном суглинке, подстилаемом опесчаненной мореной. Показано, что наибольшая часть всех трех радионуклидов сосредоточена в составе остаточной фракции, что обусловлено их литогенным происхождением в исследованной почве. Среди подвижных фракций для 226Ra наибольшую роль по всему профилю данной почвы играет обменная. Вниз по профилю доля обменной фракции возрастает. На втором месте - собственно подвижная фракция, которая в серогумусовом горизонте выходит на первое место. Для 238U среди подвижных фракций наибольшую роль по всему профилю играет собственно подвижная, доля которой возрастает виз по профилю. Для 232Th роль подвижных фракций невелика, но в нижней части профиля возрастает доля тория, связанного с органическим веществом и оксидами железа (кислоторастворимая фракция). Тяжелые естественные радионуклиды формируют следующий ряд миграционной способности (в скобках указана максимальная доля суммы подвижных фракций – водорастворимой, обменной и собственно подвижной – от суммарного содержания радионуклида): 226Ra (до 32,3%) > 238U (до 6,5%) > 232Th (до 2,6%). Профильное распределение суммы подвижных фракций для всех трех радионуклидов имеет элювиально-иллювиальный характер. Изотопное отношение 226Ra/238U показывает, что гумусовые и элювиальные горизонты обеднены дочерним 226Ra, а иллювиальные горизонты и порода – обогащены эти изотопом. Это изотопное отношение, посчитанное для отдельных фракций, показывает, что обеднение верхней части профиля 226Ra обусловлено обеднением остатка и фракции, связанной с органическим веществом, а обогащение иллювиальной части профиля – обменной фракцией при некотором участии подвижной и кислоторастворимой фракций. Кластерный анализ распределения по фракциям 226Ra и Fe показывает четкое разделение генетических горизонтов дерново-подзолистой почвы на две группы. Первая группа: серогумусовый, гумусово-элювиальный, элювиальный и субэлювиальный горизонты, и вторая группа: текстурный, переходный к породе и подстилающая порода. Но характер различий между этими кластерами для 226Ra и Fe различный. Для 226Ra разделение на кластеры обусловлено увеличением в нижней части профиля содержания обменной фракции на фоне некоторого уменьшения содержания остаточной фракции. А для Fe прежде всего уменьшением содержания в нижней части профиля кислоторастворимой и остаточной фракций. Получены новые оригинальные данные о формах нахождения 226Ra, 238U и 232Th в серой типичной мелкой глубоко осветленной ненасыщенной мало гумусированной тяжелосуглинистой почве на покровных суглинках. Показано, что в серой почве, как и в дерново-подзолистой, наибольшая часть всех трех радионуклидов сосредоточена в составе остаточной фракции, что обусловлено их литогенным происхождением. В отличие от дерново-подзолистой в серой почве среди подвижных фракций для 226Ra наибольшую роль играет собственно подвижная. Только в переходном к породе горизонте доля обменной фракции становится больше, чем доля подвижной. Для 238U, как и в дерново-подзолистой почве, среди подвижных фракций преобладает собственно подвижная, доля которой возрастает вниз по профилю. Для 232Th, как и в дерново-подзолистой почве, роль подвижных фракций невелика, в иллювиальной части профиля возрастает доля 232Th, связанного с органическим веществом и оксидами железа (кислоторастворимая фракция), но в отличие от дерново-подзолистой почвы в переходном к породе горизонте доля тория, связанного с органическим веществом вновь снижается. Показано, что в данной почве ряд миграционной способности радионуклидов сохраняется, хотя их подвижность существенно ниже, чем в дерново-подзолистой почве (в скобках указана максимальная доля суммы подвижных фракций от суммарного содержания радионуклида): 226Ra (до 18,0%) > 238U (до 4,3%) > 232Th (до 0,5%). Характер профильного распределения суммы подвижных фракций для 238U и 232Th элювиально-иллювиальный, как и в дерново-подзолистой почве, а для 226Ra он меняется на аккумулятивно-элювиально-иллювиальный. Изотопное отношение 226Ra/238U, как и в дерново-подзолистой почве показывает обеднение верхней части профиля дочерним 226Ra. Но в отличие от нее в серой почве 226Ra обеднен и субэлювиальный горизонт. В текстурном горизонте оно практически равно 1 и накопление 226Ra отмечается только в переходном к породе горизонте. Это изотопное отношение, посчитанное для разных фракций, показывает, что обеднение верхней части профиля 226Ra обусловлено обеднением остатка. Обогащение же нижней части профиля обусловлено обогащением прежде всего обменной фракции. Получены новые оригинальные данные о формах нахождения 226Ra, 238U и 232Th в темно-серой типичной средне мелкой глубокоосветленной средне гумусированной слабонасыщенной легкоглинистой почве на покровных суглинках. Показано, что в темно-серой почве, как и в дерново-подзолистой и серой почвах, наибольшая часть всех трех радионуклидов сосредоточена в составе остаточной фракции, что обусловлено их литогенным происхождением. Как и в серой почве, в темногумусовом горизонте темно-серой почвы главную роль среди подвижных фракций 226Ra играет собственно подвижная. Но, в отличие от серой почвы, в нижележащих горизонтах на первое место выходит обменная фракция, что больше похоже на поведение 226Ra в дерново-подзолистой почве. Для 238U, как и в остальных исследованных почвах, среди подвижных фракций в гумусовых горизонтах преобладает собственно подвижная, но вниз по профилю ее доля уменьшается и на первое место выходит обменная фракция. Для 232Th роль подвижных фракций, как и в других почвах, невелика. Только в субэллювиальном горизонте отмечено увеличение доли обменной фракции. По всему профилю, за исключением осветленной части темногумусового горизонта, значительны доли фракции, связанной с органическим веществом, и кислоторастворимой. Причем, доля кислоторастворимой фракции существенно возрастает в переходном к породе горизонте. Показано, что в темно-серой почве ряд миграционной способности радионуклидов сохраняется, но сумма подвижных фракций ТЕРН больше, чем в серой почве (что сближает темно-серую почву по этому показателю с дерново-подзолистой почвой) (в скобках указана максимальная доля суммы подвижных фракций от суммарного содержания радионуклида): 226Ra (до 38,5%) > 238U (до 7,9%) > 232Th (до 6,4%). Характер профильного распределения суммы подвижных фракций 226Ra – элювиально-иллювиальный. Характер распределения по профилю суммы подвижных фракций 238U – равномерно-аккумулятивный. Характер распределения по профилю суммы подвижных фракций 232Th, как и в других почвах, элювиальтно-иллювиальный. Изотопное отношение 226Ra/238U ниже единицы по всему почвенному профилю. Обеднение профиля темно-серой почвы дочерним 226Ra обусловлено обеднением остаточной фракции, а также водорастворимой и связанной с органическим веществом фракций. Относительное обогащение 226Ra по сравнению с 238U наблюдается только в собственно подвижной и обменной фракциях, но оно выражено слабее, чем в других почвах. Кластерный анализ распределения по фракциям 226Ra, как и в дерново-подзолистой почве, показывает четкое разделение генетических горизонтов темно-серой почвы на две группы. Первая группа: темногумусовые горизонты. И вторая группа: субэлювиальный, текстурный и переходный к породе горизонты. Разделение на кластеры, как и в дерново-подзолистой почве, обусловлено увеличением в нижней части профиля содержания обменной фракции на фоне некоторого уменьшения содержания остаточной фракции. В отличие от дерново-подзолистой почвы в темно-серой почве в нижней части профиля существенно снижается также содержание подвижной фракции. Получены новые оригинальные данные о формах нахождения 226Ra, 238U и 232Th в серогумусовом горизонте дерново-подзолистой ненасыщенной мелкой сверхглубоко-осветленной слабо гумусированной легкосуглинистой почвы на покровном суглинке, подстилаемом флювиогляциальным песком. Показано, что основная часть 238U сосредоточена в остаточной фракции, что означает его слабую мобилизацию в верхнем серогумусовом горизонте. В составе водорастворимых соединений он практически отсутствует, немного больше 238U обнаружено в обменной фракции. Также, в составе обменной фракции, наблюдается наибольшее количество элемента среди потенциально подвижных фракций. Содержание 238U, экстрагируемого вместе с аморфными соединениями, относительно велико по сравнению с остальными фракциями. Основная часть 226Ra сосредоточена в минеральном остатке (около 77% от суммарной активности). Однако процентное содержание элемента существенно меньше, чем у 238U. Вероятно, это связано с тем, радий-226 входит в ряд распада урана-238 и в ходе превращения выносится из кристаллических решеток минералов. В составе водорастворимых соединений обнаружено очень небольшое его количество. В отличие от 238U, он лучшее переходит в потенциально подвижные фракции, значит, более мобилен и более доступен для растений. Содержание 226Ra, экстрагируемого вместе с аморфными соединениями, также больше по сравнению с остальными фракциями, но заметно меньше, чем содержание 238U в той же фракции. Наибольшее содержание 232Th наблюдается в остаточной фракции. Преобладание фракции остатка неудивительно для урана, радия и тория в силу их природного происхождения и поступления в профиль из минералов. Содержание 232Th, экстрагируемого вместе с аморфными соединениями, в верхнем горизонте исследуемой почвы больше, чем у 238U и 226Ra. Судя по содержанию в остальных фракциях, можно сказать, что торий менее мобилен, чем все вышеперечисленные радионуклиды. Показано, что в серогумусовом горизонте дерново-подзолистой почвы на двучленных отложениях ряд миграционной способности радионуклидов сохраняется, но сумма подвижных фракций ТЕРН существенно меньше, чем в дерново-подзолистой почве, профиль которой практически полностью сформирован в толще покровного суглинка (в скобках указана максимальная доля суммы подвижных фракций от суммарного содержания радионуклида): 226Ra (7,5%) > 238U (до 4,5%) > 232Th (до 1,4%). Проведено полевое почвенное обследование незагрязненных тяжелыми естественными радионуклидами почв сельскохозяйственных угодий: дерново-подзолистых почв (всего 2 площадки), болотно-подзолистой почвы (1 площадка); светло-серой лесной почвы (1 площадка) и серой лесной почв (1 площадка). Подробнее см. в отчете по экспедиции. Исследованные почвы являются сельскохозяйственными аналогами обследованных ранее целинных почв, сформировавшимися в близких условиях на аналогичных почвообразующих породах. Проведенное исследование показало, что удельные активности 226Ra не превышают 24.9, 31.8 и 34.0 Бк/кг, а 232Th – 30.0, 47.4 и 46.7 Бк/кг в дерново-подзолистых, болотно-подзолистых и серых лесных почвах сельхозугодий соответственно, что соответствует уровням содержания этих радионуклидов в почвах Европейской Части России. В окультуренных дерново-подзолистых почвах, сформированных на покровных суглинках, подстилаемых флювиогляциальными песками в пределах пахотного горизонта активности 226Ra и 232Th выровнены за счет обработки. При переходе к подстилающим флювиогляциальным пескам в почвах агроценозов, также как и в целинных почвах удельные активности 226Ra и 232Th резко снижаются. В освоенной дерново-подзолистой поверхностно-оглеенной почве на покровном суглинке характер распределения 226Ra и 232Th соответствует таковому в целинной болотно-подзолистой почве. В освоенной серой лесной почвах на покровных суглинках распределение 226Ra и 232Th относительно равномерное и соответствует таковому в целинной серой лесной почве. А в основенной светло-серой лесной слабосмытой почве по сравнению с целинной светло-серой лесной почвой наблюдаются некоторые различия в профильном распределении 226Ra и 232Th. В нижней (подпахотной) части профиля наблюдается довольно резкое сопряженное снижение активностей обоих радионуклидов, что обусловлено, по всей видимости, более близким залеганием к поверхности подстилающих песчаных пород. В целом распределения 226Ra и 232Th во всех исследованных агропочвах (также как и в целинных) имеют сопряженный характер. Для них зафиксирован положительный статистически значимый (р=0,05) коэффициент корреляции Спирмена, составляющий 0,84. При рассмотрении отдельно дерново-подзолистых почв этот показатель еще выше – 0,91.
3 1 января 2020 г.-31 декабря 2020 г. этап 2020 года
Результаты этапа: Определены типы распределения тяжелых естественных радионуклидов в профилях природных и техногенно-нарушенных дерново-подзолистых, болотно-подзолистых, серых лесных почв и стратоземов, изученных в Солнечногорском, Раменском, Серпуховском, Чеховском, Наро-Фоминском, Коломенском районах Московской области, Щекинском районе Тульской области, Каменском районе Пензенской области. Выявлена сопряженность профильных распределений естественных радионуклидов. Наиболее значимым фактором, определяющим уровни удельных активностей естественных радионуклидов, является состав почвообразующих пород. Получены новые оригинальные данные по формам нахождения 226Ra, 238U и 232Th в незагрязненных тяжелыми естественными радионуклидами целинных лесных (в дерново-подзолистой легкосуглинистой почве на покровном суглинке, подстилаемом опесчаненной мореной (Московская область), подстилочно-неглубокоподзолистой профильно-глееватой легкосуглинистой почве на покровных суглинках (Московская область), светло-серой лесной среднесуглинистой почве на покровном суглинке (Тульская область), темно-серой лесной почве на покровном суглинке (Пензенская область) и агропочве (светло-серая лесная освоенная слабосмытая, среднесуглинистая на покровном суглинке подстилаемом песком (Тульская область). Показано, что радионуклиды формируют следующий ряд миграционной способности: 226Ra > 238U > 232Th. Профильное распределение суммы подвижных фракций естественных радионуклидов в большинстве случаев характеризуется как элювиально-иллювиальное, распределение 226Ra сопряжено с распределением обменных катионов. Изотопное отношение 226Ra/238U в исследованных почвах показывает, что происходит обеднение почв дочерним 226Ra. В дерново-подзолистой почве обеднены гумусовые и элювиальные горизонты, в светло-серой лесной почве – верхняя часть профиля включая субэлювиальный горизонт, а в темно-серой лесной почве – весь профиль. Обеднение дочерним 226Ra обусловлено прежде всего обеднением фракции остатка. Характер распределения по формам нахождения для исследованных радионуклидов в почвах различается. В дерново-подзолистых почвах «подвижный» 226Ra существует преимущественно в обменной форме, а в светло-серой лесной и темно-серой лосной почвах – преимущественно в составе собственно «подвижной» формы нахождения. «Подвижный» 238U во всех почвах сосредоточен в составе собственно «подвижной» фракции, содержащей радионуклид, ассоциированный с оксидами Mn, легко окисляемыми органическими соединениями и (частично) с аморфными оксидами Fe и Al. Для 232Th сумма «подвижных» фракций невелика во всех исследованных почвах. Большую роль играют фракция, связанная с органическим веществом, и кислоторастворимая фракция, в состав которой входят аморфные (частично) и кристаллические оксиды Fe и Al. Впервые показано, что железистые конкреции, формирующиеся в элювиальных горизонтах болотно-подзолистой почвы при периодическом переувлажнении поверхностными водами и чередовании восстановительных и окислительных условий, существенно снижают подвижность 232Th. Впервые показано, что подвижность 226Ra в агросерой почве по сравнению с серой почвой под лесом существенно не меняется, хотя распределение радионуклида в составе суммы подвижных фракций разное: в агросерой почве возрастает роль обменных соединений радионуклида на фоне снижения доли собственно подвижной фракции.

Прикрепленные к НИР результаты

Для прикрепления результата сначала выберете тип результата (статьи, книги, ...). После чего введите несколько символов в поле поиска прикрепляемого результата, затем выберете один из предложенных и нажмите кнопку "Добавить".