Физико-химические модели поведения трансурановых элементов в природных водахстатья
Статья опубликована в журнале из списка RSCI Web of Science
Информация о цитировании статьи получена из
Scopus
Статья опубликована в журнале из перечня ВАК
Статья опубликована в журнале из списка Web of Science и/или Scopus
Дата последнего поиска статьи во внешних источниках: 16 февраля 2016 г.
Аннотация:Компьютерными моделями исследовано растворение твердых фаз разновалентных Am, Np и Pu в природных водах разного типа. Растворимость каждой отдельно взятой ТУЭ фазы меняется, в зависимости от типа вод, на многие порядки. В водах разного типа существенно различаются соотношения между разновалентными формами нахождения растворенных ТУЭ – в одних доминируют свободные ионы Am3+, NpO2+, Pu3+ или PuO2+, в других гидроксо-частицы AmOH2+, Am(OH)2+, Am(OH)3o, NpO2OHo, PuOH2+ и Pu(OH)4o, в третьих – карбонатные, сульфатные и хлоридные комплексные ионы разновалентных ТУЭ. Уравновешивание вод с ТУЭ-фазами сопровождается существенными изменениями тех и других. Сдвиги рН и Eh вод в контакте с ТУЭ-фазами провоцируют осаждение из вод части макрокомпонентов и тем самым изменяют их солевой состав. В свою очередь, многие твердые ТУЭ-фазы неустойчивы в контакте с водами – все Np-фазы обычно замещается в моделях наименее растворимой фазой NpО2(к), а все Pu-фазы замещены двуоксидом PuО2(к). Разные Am-фазы в контакте с каждой из вод тоже преобразованы преимущественно в какую-то одну фазу: в одних водах - в AmО2(к), в других - в Am(ОН)3(к), в третьих - в карбонат или гидроксокарбонат Am. При реакциях вод с суммой Am-, Np-, Pu- и урановых твердых фаз растворимость ТУЭ и формы их нахождения в водах меняются, по сравнению с взаимодействием тех же вод с каждым из ТУЭ отдельно. Итоги моделирования могут быть использованы для анализа миграционных возможностей ТУЭ в природных водах, в том числе нвозможностей образования коллоидных фаз ТУЭ, а также влияния на эти возможности внешних факторов – изменений R/W (интегрального соотношения прореагировавших масс твердой фазы R и вод W), локальных сдвигов рН или Eh.