Место издания:НИЦ «Курчатовский институт» – ПИЯФ, Гатчина
Первая страница:60
Последняя страница:60
Аннотация:Релятивистский метод связанных кластеров в пространстве Фока (FS-RCC)представляется наиболее перспективным подходом к прецизионному квантовомеханическомумоделированию «из первых принципов» электронной структуры и свойств атомов исоединений тяжелых и сверхтяжелых элементов. Точные расчетные данные необходимы дляпланирования экспериментов по поиску Новой физики и интерпретации их результатов,лазерной спектроскопии атомов и молекул короткоживущих радиоактивных элементов,лазерному охлаждению молекул, а также для моделирования свойств примесных актинидныхцентров в твердотельных матрицах.В настоящее время области применимости метода связанных кластеров в пространствеФока ограничивается системами и электронными состояниями с не более чем двумяоткрытыми оболочками (неспаренными электронами). Несмотря на то, что предпринималисьнеоднократные попытки расширить возможности метода [1, 2], на сегодняшний день остаетсянеизвестным практически достижимый уровень точности для систем с тремя и болеенеспаренными электронами; кроме того, не существовало надежной программной реализацииметода для подобных систем, которая бы позволяла решать настоящие практические задачи.Все опубликованные на данный момент результаты не учитывают релятивистских эффектов,которые совершенно необходимо принимать во внимание для корректного описания атомно-молекулярных систем, содержащих атомы тяжелых элементов (в том числе лантанидов иактинидов).В настоящей работе впервые представлен релятивистский вариант метода связанныхкластеров в пространстве Фока для трех открытых оболочек и его эффективная программнаяреализация. Обсуждается иерархия приближений к кластерному оператору с точки зрениядостижения оптимального соотношения «точность результатов» / «ресурсоемкость расчета»,позволяющих уменьшить вычислительную сложность метода. Прецизионные расчетыневозможны без включения вкладов трехкратных возбуждений (хотя бы частичного) вкластерный оператор [3]. Продемонстрирована способность метода описывать электронныйспектр атомов с электронной структурой, определяемой тремя близкими по энергии иконкурирующими за заполнение внешними оболочками (к таким системам относитсяпрактически важный случай ранних актинидов). Обсуждается применимость нового методадля решения сложных молекулярных задач.Исследование выполнено за счет гранта Российского научного фонда (проект No 20-13-00225).1. S.R. Hughes, U. Kaldor. High sectors in the Fock space coupled-cluster method. Chem. Phys. Lett. 1992.V. 194, P. 99.2. L. Meissner, M. Musial, S. Kucharski. Extension of the Fock-space coupled-cluster method with singles anddoubles to the three-valence sector. J. Chem. Phys. 2020. V. 153(11), P. 114115.3. A.V. Oleynichenko, A. Zaitsevskii, L.V. Skripnikov, E. Eliav. Relativistic Fock space coupled cluster methodfor many-electron systems: Non-perturbative account for connected triple excitations. Symmetry. 2020.V. 12(7), P. 1101.
