ИСТИНА

В отчетном году синтезированы и подробно охарактеризованы физико-химическими методами (просвечивающая и сканирующая электронная микроскопия в сочетании с энергодисперсионным анализом, рентгеновская фотоэлектронная спектроскопия, комбинационное рассеяние, рентгенофазовый анализ, низкотемпературная адсорбция азота, температурно-программированное восстановление) следующие типы каталитических систем для проведения реакций окисления: VOх/CeZrO2, носитель для которой получен совместным осаждением при использовании в качестве темплата целлюлозы, с последующим нанесением оксида ванадия; CeZrO2 и СuO-CeZrO2, полученные совместным осаждением с применением в качестве темплатов цетилтриметиламмонийбромида в сочетании с лимонной кислотой или древесных опилок; или нанесением оксида меди методом пропитки на полученный совместным осаждением CeZrO2. Полученные смешанные оксидные системы после отжига воспроизводят характерную текстуру биотемплатов и содержат развитую систему мезопор. Во всех случаях образуется смешанный оксид церия-циркония. Сочетанием методов КР-спектроскопии, РФА и ТПВ доказано образование фазы CeVO4 в ванадийсодержащих системах. По данным РФЭС, оксиды меди (I) и (II) образуют отдельные фазы в составе смешанных систем. Путем подачи импульсов пропана (10 об.% в Не) в анаэробных условиях оценено влияние содержания различных форм кислорода в катализаторе VOх/ Ce0,46Zr0,54O2 на величину конверсии пропана с образованием продуктов окислительного дегидрирования и полного окисления, и селективность процесса. Показано повышение селективности реакции окислительного дегидрирования пропана по мере расходования адсорбированных форм кислорода, ответственных за полное окисление, и вовлечения решеточного кислорода, проводящего парциальное окисление. Сравнение каталитических результатов, полученных на церий-циркониевой системе и ванадийсодержащем катализаторе, позволяет заключить, что на поверхности катализатора присутствуют 2 типа активных центров: бинарный оксид CeZrO2 проводит полное окисление пропана, в присутствии СеVO4 происходит окислительное дегидрирование пропана до пропена. Показано, что введение оксида меди в смешанный оксид CeZrO2 обеспечивает существенное повышение конверсии СО в СО2 в низкотемпературной области (100-250ºС) для всех систем, приготовленных с использованием темплатов. Нанесение оксида меди пропиткой из раствора нитрата не обеспечивает равномерного распределения этого компонента, поэтому низкотемпературная конверсия СО на таком образце возрастает в меньшей степени.