ИСТИНА |
Войти в систему Регистрация |
|
ИПМех РАН |
||
В работе изучено влияние текстурных характеристик и химии поверхности углеродных носителей на дисперсность и реакционную способность металлических частиц активного компонента катализаторов гидродехлорирования (ГДХ) хлорбензола. Объектами исследования служили палладиевые катализаторы жидкофазного гидрогенолиза хлорбензола молекулярным водородом, синтезированные на основе активных углей АГ-2000, ФАС, МеКС, А и углеродного материала Сибунит. Изучение свойств поверхности углеродных носителей (АГ-2000, МеКС, Сибунит) и катализаторов на их основе адсорбционными методами и РФЭС позволило предположить, что наличие минеральных примесей (соединения железа, кальция, алюминия, кремния и азота) обуславливает высокую дисперсность нанесенного металла, и положительно отражается на активности Pd/АГ-2000 катализатора. Другой причиной синергетического эффекта может являться промотирование палладия примесями, при котором меняются структура и электронные свойства активного центра катализатора. В работе также изучены каталитические свойства нанокомпозитов, полученных методом бесконтактной левитационной плавки в присутствии углеводорода, в гидродехлорировании хлорбензола. Объектами исследования были композиты металл-углерод на основе Ni и Pd, а также биметаллические, включающие Pd и Ni. Полученные с использованием методов ПЭМВР, РФА, ДТА результаты показывают, что гидродехлорирование хлорбензола в паровой фазе эффективно может протекать на полностью покрытых углеродом наночастицах металлов, например, никеля и палладия. Кроме того, изучено влияние способа приготовления на активность и стабильность палладийсодержащих катализаторов, нанесенных на ZrO2, модифицированный добавками оксидов РЗЭ. Показано, что в формировании активного центра важную роль играет присутствие в поверхностном слое носителя фазы состава Pd-Zr-O. Разработан модифицированный метод получения катализаторов, в котором поверхность оксида алюминия модифицировали оксидом циркония при различной степени заполнения. Это позволяет создавать ZrO2 катализаторы с большой удельной поверхностью (до 189 м2/г) Каталитическую активность катализаторов исследовали на примере реакции мультифазного гидродехлорирования 1,3,5-трихлорбензла. Активность катализаторов, в которых степень заполнения поверхности оксида алюминия составляла 1 и 0,1, практически совпадает и на 20 % превышает активность Pd/Al2O3. Таким образом, новый способ приготовления катализаторов позволяет сохранить в модифицированных системах высокую площадь поверхности за счет использования в качестве основы гамма-оксида алюминия, и одновременно повысить каталитическую активность путем формирования на поверхности Pd-Zr-O.